Meneruskan cerita tentang Hyodo Issei yang dihidupkan kembali menjadi iblis setelah meninggal dibunuh pacarnya sendiri dan dihidupkan oleh Rias Gremory, Issei terlibat dalam konflik supernatural antara malaikat dan iblis. Musim kali ini dimulai dengan pencarian Issei yang mengemban misi mencari pecahan-pecahan pedang Excalibur legendaris.